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段春迎教授课题组在金属-有机框架结构不对称催化取得进展

时间:2015-11-27 14:15来源: 作者:精细化工国家重点实验室 点击:

 

      酶是自然界效率最高的催化体系,模拟酶的催化过程实现生物酶催化高效可控的化学转化,是化学研究的重要课题。精细化工国家重点实验室段春迎教授课题聚焦于金属-有机超分子体系的构建与催化功能的研究,通过学习和领悟生命体系的化学信息,开展具有拟酶特色的新型催化材料和催化过程研究。近期课题组的韩秋霞博士通过将具有二氧化碳吸附、烯烃选择性氧化、配位不饱和金属中心Lewis催化以及不对称催化单元等结构基元同时融合与一个结构中,实现从简便易得的化学工业原料烯烃出发,通过多个催化过程的串联,一步合成单一手性环状碳酸酯。该非均相不对称催化剂易于分离和重复使用,具有明确的应用愿景。研究成果发表在Nature Commun. 2015DOI: 10.1038/ncomms10007.

      段春迎教授课题组长期关注利用杂多酸单元构建金属有机双亲孔道催化材料,已经在化学学科重要期刊(J. Am. Chem. Soc. 2010, 132, 3321;  J. Am. Chem. Soc. 2013, 135, 10186)连续发表多篇研究论文,在新的催化体系中手性脯氨醇衍生物的氨基、多酸阴离子表面的金属氧双键、配体上的氨基这三个催化活性中心的物理隔离,以及在手性空间内的分布使得协同催化的发生变得可能;具体可能表现为:手性脯氨醇衍生物与多酸阴离子催化苯乙烯不对称环氧化产物与配体氨基固定的二氧化碳在溴离子存在下发生构型保持的环化反应得到手性产物,而多酸阴离子赋予孔道以水油两亲性质保证了溴离子能够通过离子交换进入孔道。

      此项工作得到国家自然科学基金委员会和大连理工大学的资助支持。

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